Filme
In den späten 1960er Jahren übernahm Redgrave eine Reihe von ikonischen Rollen. Sie spielte Anne Boleyn, die zum Scheitern verurteilte Ehefrau von König Heinrich VIII., in „Ein Mann für alle Fälle“ von 1966, sowie eine weitere berühmte englische Königin, Guenevere, gegenüber Richard Harris‘ König Arthur in „Camelot“ von 1967. In Isadora (1968), einem Biopic über die berühmte Pionierin des modernen Tanzes Isadora Duncan, wandte sie sich zeitgenössischen Themen zu.
Redgrave verlieh der Titelrolle in Mary Queen of Scots (1971) eine gewisse Ernsthaftigkeit und Königlichkeit. Aber es war ihre Leistung in „Julia“ von 1977, die ihr den Oscar einbrachte. In dem Film spielt sie Julia, eine Frau, die in Deutschland lebt und gegen das Nazi-Regime arbeitet. Ihre Freundin, die Dramatikerin Lillian Hellman (Jane Fonda), wird in Julias Widerstandsbemühungen involviert, indem sie sich bereit erklärt, Geld nach Deutschland zu schmuggeln.
Als langjährige politische Aktivistin hatte Redgrave zu dieser Zeit auch einen Dokumentarfilm namens The Palestinian unterstützt und gesprochen, der sich für einen unabhängigen palästinensischen Staat einsetzte. Außerhalb der Oscar-Verleihung protestierten Mitglieder der Jewish Defense League gegen Redgraves Nominierung und ihre Anwesenheit bei der Veranstaltung. Sie nannte die Demonstranten in ihrer Dankesrede für Julia „zionistische Ganoven“. Redgrave und ihr Bruder Corin waren auch in der englischen Workers Revolutionary Party aktiv.
Die Kontroverse um ihre pro-palästinensischen Ansichten flammte erneut auf, als sie 1980 in dem Fernsehfilm Playing for Time eine jüdische Sängerin und Musikerin im Konzentrationslager Auschwitz spielte. Sogar Fania Fenelon, die reale Frau, auf der der Film basierte, hatte Einwände gegen die Besetzung von Redgrave wegen ihrer politischen Ansichten. Trotz des Aufruhrs machte Redgrave einen hervorragenden Job als Mitglied des Orchesters, das Musik für die Frauen auf ihrem Weg in die Gaskammer spielte. Für den Film erhielt Redgrave ihren ersten Emmy Award.
Im Jahr 1991 hatte Redgrave die Chance, mit ihrer realen Schwester Lynn Redgrave in der Fernsehadaption des Films What Ever Happened to Baby Jane? von 1962 zu arbeiten. Im darauf folgenden Jahr erhielt sie eine Oscar-Nominierung für ihre Nebenrolle in James Ivorys Howards End mit Emma Thompson und Anthony Hopkins in den Hauptrollen. Der Film basierte auf dem Roman von E.M. Forster. Im Jahr 1997 erweckte Redgrave eine weitere literarische Figur zum Leben. Sie spielte die Titelfigur in Mrs. Dalloway, basierend auf dem Werk von Virginia Woolf.
Redgrave fügte ihrer langen Liste von Auszeichnungen 2003 den Tony Award hinzu. Sie gewann für ihre Darstellung der morphiumsüchtigen Matriarchin in Eugene O’Neills „Long Day’s Journey in Night“. Etwa zu dieser Zeit begann Redgrave ihre wiederkehrende Rolle in dem Fernsehdrama Nip/Tuck. Sie spielte die Mutter ihrer realen Tochter Joely Richardson in der Serie.