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Après avoir été repérée par un dénicheur de talents au Playhouse, Jones obtient un contrat avec Paramount Pictures et tourne son premier film, The Turning Point (1952). En 1953, elle épouse le cinéaste en herbe Aaron Spelling. Elle apparaît dans plusieurs épisodes de Dragnet, sous le nom de Caroline Jones dans plusieurs épisodes ; elle a un petit rôle non crédité en tant qu’hôtesse de boîte de nuit dans The Big Heat (1953), et un rôle dans House of Wax (également 1953) en tant que femme qui est transformée par le personnage de Vincent Price en une statue de Jeanne d’Arc. Elle a joué le rôle de Beth dans Shield for Murder (1954), gagnant 500 dollars par jour pour jouer ce rôle.
Jones a été engagée dans le film From Here to Eternity (1953) dans le rôle d’Alma « Lorene » Burke, qui a été écrit pour elle. Un accès de pneumonie la contraint à se retirer ; le rôle vaut à Donna Reed l’Oscar de la meilleure actrice dans un second rôle.
Jones fait ses débuts à la télévision dans la série Gruen Playhouse de DuMont en 1952. Elle apparaît dans deux séries syndiquées de Rod Cameron, City Detective et State Trooper, dans le rôle de Betty Fowler dans l’épisode de 1956, « The Paperhanger of Pioche ». Elle a fait cinq apparitions dans la série dramatique policière Dragnet, avec Jack Webb, entre 1953 et 1955. Jones est apparue dans la série d’anthologie de CBS Alfred Hitchcock Presents dans l’épisode « The Cheney Vase » (1955), dans le rôle d’une secrétaire aidant son petit ami intrigant Darren McGavin à tenter un vol d’œuvres d’art, et face à Ruta Lee.
Elle est apparue dans Invasion of the Body Snatchers et dans le remake d’Alfred Hitchcock de son propre film, The Man Who Knew Too Much. En 1957, elle a le premier rôle dans l’épisode « The Girl in the Grass » sur CBS’s Schlitz Playhouse, avec à nouveau Ray Milland et Nora Marlowe.
Jones a été invitée trois fois dans la série télévisée Wagon Train : dans l’épisode de la première saison « The John Cameron Story » (1957) et dans les épisodes en couleur ultérieurs « The Jenna Douglas Story » (1961) et « The Molly Kincaid Story » (1963). Toujours en 1963, elle est nommée pour le Golden Globe Award de la meilleure star de télévision – femme pour avoir interprété des quintuplés et un tueur psychopathe dans l’épisode de Burke’s Law « Who Killed Sweet Betsy ? ». »
En 1958, Jones est nommée à l’Oscar du meilleur second rôle féminin pour The Bachelor Party (1957), et elle partage également le Golden Globe Award de la nouvelle star de l’année – actrice avec Sandra Dee et Diane Varsi, et apparaît avec Elvis Presley dans King Creole (1958).
Jones a joué aux côtés de Frank Sinatra dans A Hole in the Head de Frank Capra, de Dean Martin dans Career, et d’Anthony Quinn et Kirk Douglas dans Last Train from Gun Hill (tous en 1959). Elle a fait une apparition dans The DuPont Show de CBS avec June Allyson, avec James Best et Jack Mullaney, dans l’épisode « Love on Credit » (1960).
Durant la saison 1962-1963, Jones a fait une apparition dans The Lloyd Bridges Show de CBS, créé par Spelling. Alors qu’elle est mariée à Spelling, elle apparaît dans l’émission Here’s Hollywood de NBC.
Dans le western épique, Comment l’Ouest a été gagné (1963), elle joue le rôle de la femme du shérif Jeb Rawlings (George Peppard). Elle apparaît avec Peppard et Debbie Reynolds dans les dernières scènes parlées/chantées du film.
En 1964, à l’aide d’une longue perruque noire charbon, Jones commence à jouer Morticia Addams dans la série télévisée La Famille Addams, un rôle qui lui apporte le succès en tant que comédienne et une nomination aux Golden Globe Awards. Elle a fait une apparition dans la série télévisée Batman dans les années 1960, dans le rôle de Marsha, la reine des diamants, et en 1976, elle a joué le rôle de la mère du personnage principal, Hippolyta, dans la série télévisée Wonder Woman. Dans le film Eaten Alive (1976) de Tobe Hooper, elle joue le rôle d’une tenancière d’un bordel rural. Le film mettait également en vedette Neville Brand, Roberta Collins et Robert Englund. Son dernier rôle a été celui de Myrna, la matriarche intrigante du clan Clegg, dans le feuilleton Capitol, du premier épisode de mars 1982 à mars 1983, bien qu’elle sache déjà qu’elle est en train de mourir d’un cancer. Pendant ses absences occasionnelles, l’actrice vétéran Marla Adams la remplaçait.