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Tras ser descubierta por un cazatalentos en el Playhouse, Jones consiguió un contrato con Paramount Pictures y realizó su primera película, The Turning Point (1952). En 1953, se casó con el aspirante a director de cine Aaron Spelling. Apareció en varios episodios de Dragnet, acreditada como Caroline Jones en varios episodios; tuvo un pequeño papel no acreditado como anfitriona de un club nocturno en The Big Heat (1953), y un papel en House of Wax (también 1953) como la mujer que es convertida por el personaje de Vincent Price en una estatua de Juana de Arco. Interpretó a Beth en Escudo para el asesinato (1954), ganando 500 dólares al día por interpretar el papel.
Jones participó en la película De aquí a la eternidad (1953) en el papel de Alma «Lorene» Burke, que fue escrito para ella. Un ataque de neumonía la obligó a retirarse; el papel le valió a Donna Reed el premio de la Academia a la mejor actriz de reparto.
Jones debutó en televisión en la serie de DuMont Gruen Playhouse en 1952. Apareció en dos series sindicadas de Rod Cameron, City Detective y State Trooper, como Betty Fowler en el episodio de 1956, «The Paperhanger of Pioche». Hizo cinco apariciones en la serie policíaca Dragnet, protagonizada por Jack Webb, entre 1953 y 1955. Jones apareció en la serie antológica de la CBS Alfred Hitchcock Presents en el episodio «The Cheney Vase» (1955), como una secretaria que ayuda a su intrigante novio Darren McGavin a intentar un robo de arte, y frente a Ruta Lee.
Apareció en La invasión de los ladrones de cuerpos y en el remake de Alfred Hitchcock de su propia película, El hombre que sabía demasiado. En 1957, protagonizó el episodio «The Girl in the Grass» en el programa Schlitz Playhouse de la CBS, de nuevo con Ray Milland y Nora Marlowe.
Jones actuó como invitada tres veces en la serie de televisión Wagon Train: en el episodio de la primera temporada «The John Cameron Story» (1957) y en los posteriores episodios en color «The Jenna Douglas Story» (1961) y «The Molly Kincaid Story» (1963). También en 1963 fue nominada al Globo de Oro a la mejor estrella de televisión femenina por interpretar a quintillizos y a un asesino psicópata en el episodio de La ley de Burke «¿Quién mató a la dulce Betsy?»
En 1958, Jones fue nominada al Oscar a la mejor actriz de reparto por La despedida de soltero (1957), y también compartió el Globo de Oro a la nueva estrella del año – actriz con Sandra Dee y Diane Varsi, y apareció con Elvis Presley en King Creole (1958).
Jones actuó junto a Frank Sinatra en A Hole in the Head, de Frank Capra, Dean Martin en Career, y Anthony Quinn y Kirk Douglas en Last Train from Gun Hill (todas de 1959). Actuó como invitada en el programa de la CBS The DuPont Show with June Allyson, con James Best y Jack Mullaney, en el episodio «Love on Credit» (1960).
En la temporada 1962-1963, Jones actuó como invitada en el programa de la CBS The Lloyd Bridges Show, que creó Spelling. Mientras estaba casada con Spelling, apareció en el programa de la NBC Here’s Hollywood.
En la película épica del Oeste, How the West Was Won (1963), interpretó el papel de la esposa del sheriff Jeb Rawlings (George Peppard). Aparece junto a Peppard y Debbie Reynolds en las escenas finales de la película en las que habla y canta.
En 1964, con una larga peluca negra como el carbón, Jones comenzó a interpretar a Morticia Addams en la serie de televisión La familia Addams, un papel que le reportó el éxito como comediante y una nominación a los Globos de Oro. Actuó como invitada en la serie de televisión de los años 60 Batman, interpretando a Marsha, la Reina de los Diamantes, y en 1976 apareció como la madre del personaje principal, Hipólita, en la serie de televisión Wonder Woman. En la película de Tobe Hooper Eaten Alive (1976), interpretó a una madame que dirigía un prostíbulo rural. En la película también aparecían Neville Brand, Roberta Collins y Robert Englund. Su último papel fue el de Myrna, la intrigante matriarca del clan Clegg, en la telenovela Capitol desde el primer episodio de marzo de 1982 hasta marzo de 1983, aunque ya sabía que se estaba muriendo de cáncer. Durante sus ocasionales ausencias, la veterana actriz Marla Adams la sustituyó.