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Nachdem sie von einem Talentsucher im Playhouse entdeckt wurde, sicherte sich Jones einen Vertrag mit Paramount Pictures und drehte ihren ersten Film, The Turning Point (1952). Im Jahr 1953 heiratete sie den aufstrebenden Filmemacher Aaron Spelling. Sie trat in mehreren Episoden von Dragnet auf, in denen sie als Caroline Jones zu sehen war; sie hatte eine nicht näher bezeichnete kleine Rolle als Nachtclub-Hostess in The Big Heat (1953) und eine Rolle in House of Wax (ebenfalls 1953) als die Frau, die von Vincent Price‘ Figur in eine Johanna-Statue verwandelt wird. Sie spielte Beth in Shield for Murder (1954) und verdiente für die Rolle 500 Dollar pro Tag.
Jones wurde in dem Film From Here to Eternity (1953) in der Rolle der Alma „Lorene“ Burke besetzt, die für sie geschrieben wurde. Eine Lungenentzündung zwang sie zum Rückzug; die Rolle brachte Donna Reed den Academy Award als beste Nebendarstellerin ein.
Jones gab 1952 ihr Fernsehdebüt in der DuMont-Serie Gruen Playhouse. Sie trat in zwei Rod Cameron-Syndikats-Serien auf, City Detective und State Trooper, als Betty Fowler in der Episode „The Paperhanger of Pioche“ von 1956. Zwischen 1953 und 1955 hatte sie fünf Auftritte in der Krimiserie Dragnet mit Jack Webb in der Hauptrolle. Jones trat in der CBS-Anthologieserie Alfred Hitchcock Presents in der Episode „The Cheney Vase“ (1955) auf, als Sekretärin, die ihrem intriganten Freund Darren McGavin beim Versuch eines Kunstdiebstahls hilft, und gegenüber von Ruta Lee.
Sie erschien in Invasion of the Body Snatchers und in Alfred Hitchcocks Remake seines eigenen Films, The Man Who Knew Too Much. 1957 hatte sie die Hauptrolle in der Episode „The Girl in the Grass“ auf CBS’s Schlitz Playhouse, wieder mit Ray Milland und Nora Marlowe.
Jones hatte drei Gastauftritte in der Fernsehserie Wagon Train: in der Episode der ersten Staffel „The John Cameron Story“ (1957) und in den späteren Farbepisoden „The Jenna Douglas Story“ (1961) und „The Molly Kincaid Story“ (1963). Ebenfalls 1963 wurde sie für einen Golden Globe Award als bester TV-Star – weiblich für die Darstellung von Fünflingen und einem psychopathischen Killer in der Burke’s Law-Episode „Who Killed Sweet Betsy?“
Im Jahr 1958 wurde Jones für einen Academy Award als beste Nebendarstellerin für The Bachelor Party (1957) nominiert, außerdem teilte sie sich den Golden Globe Award als New Star of the Year – Actress mit Sandra Dee und Diane Varsi und trat mit Elvis Presley in King Creole (1958) auf.
Jones spielte an der Seite von Frank Sinatra in Frank Capras A Hole in the Head, Dean Martin in Career und Anthony Quinn und Kirk Douglas in Last Train from Gun Hill (alle 1959). Sie hatte eine Gastrolle in CBS‘ The DuPont Show mit June Allyson, mit James Best und Jack Mullaney, in der Episode „Love on Credit“ (1960).
In der Saison 1962-1963 hatte Jones eine Gastrolle in CBS‘ The Lloyd Bridges Show, die Spelling kreierte. Während sie mit Spelling verheiratet war, trat sie in der NBC-Sendung Here’s Hollywood auf.
In dem epischen Western How the West Was Won (1963) spielte sie die Rolle der Frau von Sheriff Jeb Rawlings (George Peppard). Sie erscheint mit Peppard und Debbie Reynolds in den letzten Sprech-/Sing-Szenen des Films.
Im Jahr 1964 begann Jones mit einer langen kohlschwarzen Perücke die Rolle der Morticia Addams in der Fernsehserie The Addams Family zu spielen, eine Rolle, die ihr Erfolg als Komikerin und eine Golden-Globe-Award-Nominierung einbrachte. In den 1960er Jahren hatte sie einen Gastauftritt in der Fernsehserie Batman, in der sie Marsha, die Diamantenkönigin, spielte. 1976 trat sie als Mutter der Titelfigur, Hippolyta, in der Fernsehserie Wonder Woman auf. In Tobe Hoopers Film Eaten Alive (1976) spielte sie eine Puffmutter, die einen ländlichen Puff betreibt. In dem Film spielten auch Neville Brand, Roberta Collins und Robert Englund mit. Ihre letzte Rolle war die der Myrna, der intriganten Matriarchin des Clegg-Clans, in der Seifenoper Capitol von der ersten Folge im März 1982 bis März 1983, obwohl sie bereits wusste, dass sie an Krebs sterben würde. Während ihrer gelegentlichen Abwesenheit sprang die altgediente Schauspielerin Marla Adams für sie ein.